环境学院王强教授课题组完成的研究论文“Sulfur Changes the Electrochemical CO2 Reduction Pathway over Cu Electrocatalysts”在一区Top期刊《Angewandte Chemie International Edition》(IF="16.6)上发表,张天雨讲师为共同通讯作者,论文第一作者为我院博士研究生梁书瑜,北京林业大学为文章第一完成单位。该项工作得到了国家自然科学基金的支持。
电还原CO2为增值的化学品或燃料,可以减少碳排放和缓解能源短缺问题,具有广阔的应用前景。铜基催化剂是最有前景的能够电还原CO2产多种多碳产品(如乙烯和乙醇)的电催化剂,而硫化物衍生的铜基电催化剂则被报道主要将CO2还原为甲酸/甲酸盐。基于此,该研究开发了硫掺杂Cu2O电催化剂将CO2电还原为甲酸盐,并且在探究铜基催化剂上的硫对CO2电还原路径影响方面取得了重要进展。研究发现,在Cu2O与电解液的界面上存在着硫的动态平衡,硫掺杂Cu2O在电还原CO2过程中会发生原位表面重构,生成表面吸附S的Cu0活性位点。密度泛函理论(DFT)计算和原位红外吸收光谱测试表明,吸附S的铜表面不仅能促进*OCHO中间体的形成,还能极大地抑制*H和*COOH中间体的吸附,从而在电还原CO2过程中促进CO2向甲酸盐转化。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202310740
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